Liam Byrne verbringt die meiste Zeit damit, entweder sehr alte oder sehr neue Musik auf der Viola da Gamba zu spielen. Die Besessenheit von dem obskursten Repertoire des Instruments aus dem 16. und 17. Jahrhundert ist ein wiederkehrendes Thema in seiner Arbeit, sei es bei der Entwicklung von Barock-Performance-Installationen für das Victoria & Albert Museum, bei der Zusammenarbeit mit dem Appalachen-Geiger Cleek Schrey oder bei der Schaffung neuer elektronischer Werke mit dem isländischen Komponisten Valgeir Sigurðsson.
Liams Soloauftritte kombinieren häufig alte Gambenmusik mit neuen Werken, die Komponisten wie David Lang, Nico Muhly, Edmund Finnis und viele andere für ihn geschrieben haben. Seine Mitgliedschaft im isländischen Plattenlabel und Künstlerkollektiv Bedroom Community hat zur Veröffentlichung von zwei umfangreichen Studioaufnahmen geführt: Donnacha Dennehys 40-minütiges Tessellatum für 'multi-tracked' Gambe und Bratsche (mit Nadia Sirota) und Valgeir Sigurðssons Dissonance, eine 23-minütige Dekonstruktion und Explosion eines Mozart-Streichquartetts unter Verwendung vieler Schichten von Liams Improvisation.
Im Juni 2017 erhielt Liam vom Victoria & Albert Museum den Auftrag, eine ortsspezifische Klanginstallation für die neue Courtyard Gallery zu schaffen. Das Ergebnis war das achtstündige Stück Partials, eine Erkundung der Resonanz des Raums, die ausschließlich aus den auf der Bratsche gespielten oberen Teiltönen besteht. Im Jahr 2015 arbeitete Liam auch mit Nico Muhly an einer Klanginstallation für die Ausstellung "Soundscapes" der National Gallery zusammen. Im Jahr 2016 erhielt er von der Dulwich Picture Gallery den Auftrag, als Reaktion auf zwei Gemälde von Gerrit Dou aus dem 17. Jahrhundert ein immersives Werk in ihrem Mausoleum zu schaffen.
Im Laufe der Jahre hat Liam eng mit einer Vielzahl von Musikern zusammengearbeitet, von Damon Albarn bis Emma Kirkby, und ist ein häufiger Gast der Ensembles für Neue Musik Stargaze, des London Contemporary Orchestra und des Crash Ensemble. Mit einem Hintergrund in historischer Aufführungspraxis und Abschlüssen von den Universitäten Indiana und Oxford hat Liam mit vielen der führenden europäischen Ensembles für Alte Musik gespielt und Aufnahmen gemacht, darunter das Huelgas Ensemble, Dunedin Consort, The Sixteen, i Fagiolini und die Gambenconsorts Phantasm, Concordia und vor allem Fretwork, mit denen er mehrere Jahre lang auf Tournee war und zahlreiche Aufnahmen machte.